Biocides émis par les bâtiments dans les rejets urbains de temps de pluie et transfert vers la Seine

• Durée de la thèse : 2016 à 2019
• Soutenance de thèse : 16 décembre 2019
• Encadrement : Régis Moilleron (directeur de thèse), Adèle Bressy et Bertrand Frère

Synthèse de la thèse de Claudia Paijens
Thèse de Claudia Paijens

Ce travail de thèse s’est intéressé aux biocides utilisés dans les matériaux de construction extérieurs, à leur transfert vers les rejets urbains de temps de pluie (RUTP) et in fine vers le milieu récepteur.

Les objectifs de ce travail étaient :

1. d’identifier les familles de biocides utilisés dans les matériaux de construction
2. d’étudier la dynamique de ces biocides dans les eaux de l’agglomération parisienne
3. de prioriser leurs sources d’émission vers le milieu récepteur.

Identification des familles de biocides utilisés dans les matériaux de construction et de leurs sources d’émission au sein du bâtiment

Une étude bibliographique sur les biocides utilisés dans les matériaux de construction et leur lixiviation a été réalisée. Puis, une méthode de priorisation multi-critères, basée sur l’usage des biocides, leur potentiel devenir dans le milieu et le risque qu’ils présentent pour les écosystèmes aquatiques a été développée. Elle a été appliquée aux biocides les plus couramment retrouvés dans la littérature et a permis de sélectionner 18 biocides : diuron, isoproturon, méthylisothiazolinone (MIT), chlorométhylisothiazolinone (CMIT), benzisothiazolinone (BIT), octylisothiazolinone (OIT), dichloro-octylisothiazolinone (DCOIT), chlorure de diméthyldidécyl ammonium, chlorures de benzalkonium (C12-C16), terbutryne, cybutryne, terbuthylazine, carbendazime, butylcarbamate d’iodopropynyle (IPBC), thiabendazole, tébuconazole et mécoprop.
Ces résultats ont fait l’objet d’une publication internationale (https://hal-enpc.archives-ouvertes.fr/hal-02324397 [1]) et nationale (https://astee-tsm.fr/numeros/tsm-12-2019/paijens/ [2]).

Étude de la dynamique des 18 biocides sélectionnés dans les eaux de l’agglomération parisienne

Une méthode d’analyse multi-substances par chromatographie liquide couplée à la spectrométrie de masse en tandem (UPLC-MS/MS) a été mise au point, permettant d’analyser les biocides priorisés dans les fractions dissoutes et particulaires des échantillons d’eaux. Puis, des campagnes d’échantillonnage ont été réalisées afin d’évaluer la contamination des RUTP, des eaux de STEU et du milieu récepteur et de constituer une base de données unique en France pour certaines des molécules considérées. Les résultats ont montré que les biocides suivis étaient ubiquistes dans l’ensemble de ces eaux, en particulier les benzalkoniums mesurés aux plus fortes concentrations. Les concentrations des biocides dans la Marne et la Seine ont été comparées aux concentrations prédites sans effet (PNEC) afin d’évaluer le risque environnemental lié à ces composés. Les résultats ont mis en avant le risque potentiellement élevé pour les populations aquatiques, notamment dû au diuron, à la carbendazime, à la DCOIT et aux benzalkoniums.

Priorisation des sources d’émission de biocides vers le milieu récepteur

Les origines des biocides dans les rejets de déversoirs d’orage (DO) de Clichy ont été étudiées. Elles sont mixtes pour la plupart des biocides qui sont donc apportés aussi bien par les eaux usées (EU) que les eaux pluviales (EP). La MIT, la BIT et l’IPBC, très utilisés dans les produits cosmétiques et ménagers, sont principalement apportés par les EU. Au contraire, le diuron, l’isoproturon, la terbutryne, la carbendazime, le tébuconazole et le mécoprop sont majoritairement apportés par les EP en raison de leur utilisation dans les matériaux de construction et du phénomène de lixiviation par temps de pluie. La CMIT, l’OIT, la DCOIT, les benzalkoniums, la cybutryne, la terbuthylazine et le thiabendazole sont apportés de manière équivalente par les EU et les EP dans les DO en raison de leur utilisations dans les produits quotidiens (ménagers, cosmétiques, alimentaires, pharmaceutiques, etc.) et dans les matériaux de construction.

Enfin, à partir des concentrations mesurées, les flux rejetés de manière continue par la STEU Seine centre par temps sec et de manière ponctuelle par le DO de Clichy ont été estimés et comparés aux flux transitant en Seine en amont des déversements. Les résultats ont souligné un impact ponctuel des DO sur la contamination de la Seine plus important que les rejets continus de la STEU Seine centre. Toutefois, les flux annuels rejetés par temps sec et temps de pluie estimés à l’échelle de l’agglomération parisienne ont montré que les STEU étaient la principale voie d’introduction des biocides dans le milieu récepteur.

Données acquises au cours de la thèse et données manquantes au niveau de l’agglomération - Exemples du diuron (apporté principalement par temps de pluie) et de la BIT (apportée principalement par les activités domestiques). *Concentrations estimées à partir des données acquises dans les DO et les eaux usées non traitées. Les valeurs de flux estimées sont indiquées en italique.